谢毅院士团队Angew.：Ni/C杂化纳米片上的双纳米岛激活肼氧化辅助高效产H2

通讯作者：肖翀；章根强；谢毅

通讯单位：中国科学技术大学

电化学水分解析氢是可持续能源转换技术的基础，但在水分解过程中的阳极析氧反应(OER)动力学缓慢阻碍了该技术的发展。目前，肼氧化反应(HzOR)被认为是OER最有前途的替代品之一，可提高析氢反应(HER)的效率，然而，设计将高效HER和HzOR结合的精密双功能催化剂极为重要但相关研究又少。

在此，中国科学技术大学谢毅院士、肖翀教授和章根强教授团队通过在N2气氛中低温热解Ni-MOF，在Ni/C混合纳米片阵列上构建了新型双纳米岛：一种岛代表裸Ni颗粒表面的部分，而另一种代表核-壳Ni@C结构的部分(Ni-C HNSA)。相关工作以“Dual Nanoislands on Ni/C Hybrid Nanosheet Activate Superior Hydrazine Oxidation Assisted High-efficient H2 Production”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。

图1. 探索对HzOR和HER具有双活性位点的双功能电催化剂以实现高效产氢。

要点1. 与传统的高温热解策略不同，这种低温退火避免了金属颗粒的严重团聚和活性位点的掩埋，MOF前驱体赋予了高度多孔的特性。

要点2. 双功能电催化剂中，足够暴露的Ni原子和Ni装饰的碳壳(Ni@C)分别作为HzOR和HER的活性位点。Ni@C岛中Ni的电子会转移到C层，引起C层周围电子密度的变化，从而加速HER的动力学。

要点3. 在碱性介质中，双功能电催化剂对HER和HzOR表现出高效和超稳定的电催化性能。当电流密度达到10 mAcm-2时，HER的过电位仅为37 mVvs RHE），塔菲尔斜率为31.9mV dec-1。HzOR的工作电位低至-20 mV。

要点4. Ni-CHNSA作为阳极和阴极催化剂的用于OHzS的双电极电解槽可以分别在0.14和0.4 V的超低电池电压下驱动50和200 mA cm-2。这一发现无疑为先进双功能电催化剂的设计提供了新的视角，并推动了实用的节能制氢技术。

图2. Ni-C HNSA的形貌、微观结构和元素表征。

图 3. OHzS性能。

图4. DFT计算。

链接：

https://doi.org/10.1002/anie.202113082

谢毅院士，1967年7月生。中国科学技术大学化学与材料科学学院、合肥微尺度物质科学国家研究中心教授，博士生导师。1988年毕业于厦门大学化学系，获得学士学位。1996年在中国科学技术大学应用化学系获博士学位后留校任教，此后曾去美国纽约州立大学石溪分校和宾州州立大学从事博士后研究及访问。1998年获国家杰出青年基金后晋升为教授，2000年入选教育部第三批长江特聘教授，2003年成为国家基金委创新群体基金学术带头人，2009年起任化学与材料科学学院学术委员会主任。2013年当选中国科学院院士和英国皇家化学会会士，2015年当选发展中国家科学院(TWAS)院士和亚太材料科学院(APAM)院士。

长期从事无机固体化学研究。曾建立了溶剂热制备非氧化物材料的方法，相关工作获得2001年国家自然科学二等奖（排名第二）。曾建立和发展了特征结构导向构筑无机功能固体材料的方法学，实现了系列有重要应用背景的复杂结构的无机功能材料的构筑，系统总结了协同导向机制。该系列工作获2012年国家自然科学二等奖(排名第一)。

近十年来聚焦低维固体中的电子结构、声子结构的调控及其在能量转化中的应用，丰富和发展了纳米固体化学，如建立了制备二维超薄材料的普适方法，解决了其精确结构表征上的困难，率先发现了二维超薄结构特殊电子态的基本规律，并阐明了其在光电催化及热电转换等重要能量转换中的清晰构效关系，为相关领域的新材料设计提供物质基础，相关成果曾入选《中国科学十大进展》及两次入选《中国科学院重大科技基础设施重大成果》。

以上相关工作以通讯作者身份包括Nature及子刊10余篇，化学顶级三大刊(J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.)80余篇在内的SCI论文330多篇，被SCI引用超过35000次，个人H因子104，其中超过60篇论文被选为Top1% ISI高被引论文。连续入选Clarivate全球高被引科学家榜单和Elsevier中国高被引学者榜单。

肖翀，中国科学技术大学特任教授。入选国家自然科学基金委优秀青年基金，中科院青年创新促进会等人才支持计划。近年来一直从事低维无机固体制备、电声结构调控及其在能源转换领域的研究，已在国际专业期刊上以第一作者/通讯作者身份发表SCI论文29篇，影响因子10以上的21篇，其中Acc. Chem. Res.1篇，J. Am. Chem. Soc. 10篇，Nature Communications 1篇，Angew. Chem. Int. Ed. 2篇，Adv. Mater. 2篇，Adv. Energy Mater. 2篇。2篇论文被ESI评为Highly Cited Papers，1篇论文入选JACS亮点文章（Spotlights on Recent JACS Publications），1篇论文入选2012年度《中科院重大科技基础设施重大成果汇编》，博士学位论文相关工作获Springer出版社邀请作为Springer Theses系列丛书向全球出版发行。

章根强，特任教授，博士生导师，中国科学技术大学化学与材料科学学院。2009年于中国科学技术大学获得博士学位，此后在美国普渡大学、新加坡南洋理工大学/TUM-CREATE研究中心进行博士后研究。

研究方向主要以构建高性能的储能和转换器件为目标，研究小组将尝试探索环境友好、温和、具有成本效益和可扩展的化学合成方法，以操纵独特微/纳米结构的尺寸、形态和结构可控合成功能材料专注于多组分过渡金属化合物及其复杂的杂化纳米结构，以及过渡金属化合物/纳米碳杂化结构。通过对微/纳米结构的电子、热、机械和化学性质的宏观调控，我们将尝试研究内在结构-性质关系并揭示嵌入机制，这可以进一步实现这些的实际应用。纳米结构功能材料作为高性能电极/电催化剂用于能量存储和转换设备，包括可充电电池、水电解槽和燃料电池。