文献第42期 | 从大气气溶胶中自催化释放碘的直接现场证据
导读：
海洋大气中的碘除与海洋边界层的新粒子生成有关外，还在决定大气氧化性和清洁能力方面扮演重要角色。关于碘在海盐气溶胶表面发生的非均相反应会影响对流层臭氧的寿命以及以及大气清洁能力这一假设在过去20年间引发了不少讨论，但其机理在并未得到清晰的阐释，并且一直缺乏外场观测证据。
今天分享的研究利用Br-CI-APi-TOF实现了对于HOI,ICl和IBr的高分辨率观测，其中ICl和IBr平均最高浓度分别可达4.3和3.0pptv。在观测过程中发现ICl和IBr的浓度与HOI浓度呈正相关，且与原子态I和臭氧的浓度分布也呈现正相关，这说明HOI的光化学生成过程与ICl和IBr的生成过程是耦合的；且对于一确定的HOI浓度，随着气溶胶表面积的增加，ICl和IBr的浓度也将增加，说明海洋大气中ICl和IBr的主要生成途径为HOI在气溶胶表面发生的非均相反应。
该研究为碘的自催化循环机制提供了直接的外场观测证据，文章通过模式对于摄取系数的模拟，与实际观测之间的比较，发现次碘酸在海洋大气气溶胶表面发生的非均相反应以及其反应产生含碘的卤素互化物的过程比过往预料的快很多。这些结果表明：含碘卤素互化物的快速生成及光解，造成了比现有模式估计更高效原子态碘的循环过程，从而导致了更强的臭氧损耗和海洋大气中更快的新粒子生成过程。
Direct field evidence of autocatalytic iodine release from atmospheric aerosol
参考文献：
Direct field evidence of autocatalytic iodine release from atmospheric aerosol
Yee Jun Tham, Xu-Cheng He, Qinyi Li, Carlos A. Cuevas, Jiali Shen, JoniKalliokoski, Chao Yan, Siddharth Iyer, Tuuli Lehmusjärvi, Sehyun Jang, Roseline C. Thakur, Lisa Beck, Deniz Kemppainen, Miska Olin, NinaSarnela, Jyri Mikkilä, Jani Hakala, Marjan Marbouti, Lei Yao, Haiyan Li, WeiHuang, Yonghong Wang, Daniela Wimmer, Qiaozhi Zha, Juhani Virkanen, T. Gerard Spain, Simon O'Doherty, Tuija Jokinen, Federico Bianchi, TuukkaPetäjä, Douglas R. Worsnop, Roy L. Mauldin, Jurgita Ovadnevaite, DariusCeburnis, Norbert M. Maier, Markku Kulmala, Colin O’Dowd, Miikka Dal Maso, Alfonso Saiz-Lopez, Mikko Sipilä
Proceedings of the National Academy of Sciences Jan 2021, 118 (4) e2009951118; DOI:10.1073/pnas.2009951118