环境科学精选|二十年的数据分析揭示了北半球对流层臭氧的变化趋势
编者引言
对流层是大气层中最靠近地面的一层，也是密度最高，蕴含了绝大部分氧气的一层。它跟人类的日常生活息息相关。在对流层里存在的臭氧是空气污染物的一种，不仅会直接危害生物的健康，更会引发光化学雾霾与严重的温室效应。对流层中的臭氧一般是由氮氧化合物（NOx），一氧化碳（CO）或者挥发性有机化合物（VOC）等前置污染物（precursors）在太阳紫外线的作用下发生光化学反应而产生的。随着工业化的进程，过去数十年间前置污染物的排放量急剧上升。尽管前置污染物的排放一般发生在工业密集的区域，但它们在发生光化学反应生成臭氧前能借助风力扩散到数百千米外，使得对流层臭氧的源头变得难以追溯和治理。由于对流层臭氧在时间和空间上的分布呈现巨大的差异性，加上监测数据的稀缺，人们对对流层臭氧长期以来的变化趋势缺乏必要的认知。近期在Science Advances发布的一篇研究项目对北半球11个区域的对流层臭氧浓度变化趋势做了系统的研究。通过搭载在飞机上的监控网络数据和数学模型的推导，揭示了尽管在北半球中纬度地区的氮氧化合物排放水平有所下降，但整个北半球的臭氧浓度都在过去二十年间急剧上升。该发现有助于为过去的臭氧治理思路提供新的思考与反思。
导读
这项研究使用了欧洲IAGOS项目的数据，该项目通过把仪器安装在国际航班上，自1994年来收集了大量的对流层臭氧数据。这篇发布在Science Advances的论文采用了1994年到2016年的数据，并在北半球选择了11具体的地区进行研究分析。其次，对于对流层内产生臭氧的光化学反应，研究团队选用了MERRA-2 GMI模拟模型用以分析前置污染物的变化。同时，为了消除数据的自相关性（autocorrelation），研究团队使用了1994到2016年间每个地区的月平均值来构建季节性变化趋势并对数据的季节性变化进行抹除（deseasonalize）。然后通过对处理过的数据进行分位数回归分析（quantile regression）进而得出二十年间对流层臭氧的变化趋势。最终结果研究团队还进一步地与NASA的OMI/MLS卫星监控数据进行比对。
结果显示，在1994到2016的22年间，研究的北半球11个区域内的自由对流层（Free Troposphere，气压在700 hPa到300 hPa之间）臭氧浓度平均每十年上涨了5%，东南亚地区甚至上涨了了超过10%。而对流程臭氧柱（Tropospheric column，TCO，气压在950 hPa到300 hPa之间）也显示出了相似的结果。
对于低层对流层而言，即使是同一个地区内的不同地方，臭氧浓度的变化也会有明显区别。为了以示区分，研究团队对臭氧浓度前50%和前95%分别做了浓度变化趋势分析。结果显示对于前50%臭氧浓度的数据，十年的增长量总体小于10 nmol mol-1，而对于整体（前95%）而言，十年的增长量在20 nmol mol-1以内。同时，低浓度的数据样本在22年间大量减少，如在前十年（1994-2004），印度，东南亚和马来西亚的浓度数据普遍小于10 nmol mol-1，但在后期这样的低浓度数据就变得很少见了。
研究团队通过MERRA-2 GMI模型，分析了1994-1998和2012-2016两个时间段内氮氧化合物（NOx）的排放量分布。总体而言两个时间段内的氮氧化合物总排放水平基本持平，但后者的排放分布明显较前者更集中于赤道地区。由此可以看出，过去二十年间中纬度地区的氮氧化合物排放转移到了赤道地区并因此逐步减少。尽管赤道地区的臭氧浓度上升趋势大于中纬度地区，整个北半球的臭氧浓度依旧不断上升。
在研究的最后，研究团队进一步分析了臭氧浓度变化对辐射效应（Radiative Forcing （RF），也可译为辐射驱动力）的影响。辐射效应指的是地球吸收的太阳辐射与地球放出的热辐射之间的差值，对温室效应产生了至关重要的影响。若辐射效应的数值为正，地球吸收的太阳辐射则大于放出的热辐射，大气层内的气温则会上升。研究表明因为臭氧浓度的提升，22年间北半球的辐射效应也明显提升，并且提升的量总体上与纬度呈负相关。
编者总结
这篇文章充分揭示了1994到2016二十二年间对流层臭氧的上升趋势，并指出了赤道地区的上升速率明显高于中高纬度地区。值得注意的是，尽管中纬度地区的氮氧化合物（臭氧的前置污染物）排放因为转移到了赤道地区而逐渐下降，臭氧的浓度却依旧逐年上升，这也反映了相较其他的一些污染物，臭氧的源头在空间上更广阔，治理起来也更加棘手。通过产业转移等手段转移污染源对于治理臭氧来说收效不佳。事实上，无论是从污染源和污染范围广阔性的角度，还是臭氧造成全球性温室效应的角度，臭氧污染都更多的是全球性的问题而非地区性的问题。
原文章信息
https://advances.sciencemag.org/content/6/34/eaba8272
Gaudel, A. et al., Aircraft observations since the 1990s reveal increases of tropospheric ozone at multiple locations across the Northern Hemisphere, Science Advances 21 Aug 2020: Vol. 6, no. 34, eaba8272, DOI: 10.1126/sciadv.aba8272
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