抑制催化剂的休眠态，提高二氧化碳加氢制甲醇的效率

基于化石资源的催化过程为科学家们提供了70000多种产品，包括各种化学品、材料和燃料，从而为我们提供了更好的生活质量，并为全球发展奠定了基础。然而，考虑到未来对商品和能源的巨大需求，廉价化石燃料的消耗和二氧化碳排放量的增加成为未来可持续发展的一大挑战。特别是，大气中二氧化碳含量的增加被证明是全球变暖和其他气候变化问题对地球生态系统构成重大威胁的一个主要原因。除碳循环利用外，生物质和二氧化碳等可再生碳源可能会产生大量可持续碳。尽管容量有限，但CO2的捕获和储存（CCS）已经建立；例如，目前从电力和工业设施中捕获的二氧化碳约为3500万吨（低于0.1%）。技术的成本、可持续性和安全问题是次优的，因此值得关注。CO2可作为可再生C1用于燃料、材料和化学品的生产，前提是开发集成捕获和催化CO2转化工艺，同时进行储存。尽管其复杂性很高，但开发二氧化碳捕获和利用新技术（CCU）以替代化石资源对人类具有长期利益。因此，开发利用二氧化碳的催化技术是未来十年和当代研究的重大挑战之一，在一个循环和碳中性经济的背景下，这是世界各地的问题。

本文要点：

1、NH/M 双功能均相催化剂显示出在温和条件下集成 CO2 捕获和进一步转化为甲醇的巨大前景，突出了利用富含 CO2 的胺流作为 C1 化学原料的可能性。

2、这项工作试图通过抑制（众所周知的）金属配合物的静止状态来提高催化潜力。在这项工作中，作者展示了通过加入非均相金属氧化物催化剂以促进均相催化形成甲酰胺来抑制 Ru-甲酸盐休眠状态的概念，此处举例说明了 Ru-MACHO-BH 催化 CO2 加氢制甲醇。在各种金属氧化物催化剂中，廉价的多相催化剂 ZnO 可能由于其强而丰富的酸性表面位点而得到最好的结果。ZnO 催化剂的共添加导致了约 30% 的净改进，对应于 100 吨（对甲醇）和 294 吨（基于 CO2 转化率）。

3、重要的是，DFT 计算、operando HP ATR-IR 光谱实验和额外的催化实验显示了休眠状态抑制概念的证据，解释了温和反应条件下的 ZnO 通过 ZnO-甲酸盐中间体帮助其表面形成酰胺键。与均相（路易斯/布朗斯台德）酸的共添加或通过均相催化剂固定的复杂催化剂合成产生的中毒效应相反，添加少量廉价且无毒的 ZnO 材料不会损害均相催化剂 Ru-MACHO 的加氢能力-BH。

静息态抑制的概念可能会演变成一种更通用和有效的方法，用于 NH/M 双功能分子催化剂，用于集成 CO2 捕获中的可溶性金属络合物及其进一步加氢生成甲醇。

文章链接：https://doi.org/10.1021/acscatal.1c02638

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